近日，化学化工学院任斌教授课题组在表征等离激元热载流子空间分布方面取得重要进展。相关成果“Probing nanoscale spatial distribution of plasmonically excited hot carriers”在线发表于Nature Communications (DOI: 10.1038/s41467-020-18016-4).
表面等离激元（SP）效应可产生远高于热平衡下费米能级能量的热电子-空穴对（热载流子），从而能够引发和促进相关的光电或者化学过程，为在纳米尺度上高效利用光能实现物质和能量转化提供了极为有效的手段，因而在光催化、光伏、光电器件等领域引起了广泛的兴趣。SP热载流子的空间分布及其输运距离的精准表征可以指导应用体系的设计，从而在空间上实现热载流子的高效捕获，避免无效区域的出现，提高物质和能量转化效率。然而，SP热载流子在实空间分布的原位准确测量迄今依然极具挑战。
该工作利用课题组前期自主发展的电化学针尖增强拉曼光谱技术（EC-TERS，J. Am. Chem. Soc., 2015, 137, 11928; Anal. Chem., 2019, 91, 11092），发挥具有SP效应的TERS针尖既能催化反应又能增强表面物种拉曼信号的优势，原位表征光、电对SP热载流子催化反应效率的调控过程及机制。进而，该工作通过调控电位开关SP热载流子催化的反应，即在高电位触发反应，然后在低电位不发生反应时，利用TERS高空间分辨的优势，表征高电位下产生的反应产物的空间分布。该方法实现了有效热载流子催化反应区域的纳米分辨成像，使反应区域在实空间的分布可视化。实验上获得了有效热载流子的输运距离，从而证明了能量越高的热载流子越需要在更短的输运距离范围内收集捕获。
该工作在任斌教授和王翔副教授的共同指导下完成。实验主要由化学化工学院已毕业博士生黄声超完成。理论计算主要由电子科学与技术学院的朱锦峰副教授和已毕业硕士生李察微完成。此外，化学化工学院已毕业硕士生赵庆庆、博后何玉韩和胡树等人也参与了部分研究与课题讨论。本研究工作得到了国家自然科学基金委和科技部等的资助和支持。
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（化学化工学院）
