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洪文晶、夏海平教授课题组合作在单分子电子学相关研究取得重要进展
发布时间:2023年06月28日 来源:化学化工学院

化学化工学院洪文晶教授课题组、夏海平教授课题组合作在单分子电子学相关研究取得重要进展,相关研究成果以“Voltage-driven control of single-molecule keto-enol equilibrium in a two-terminal junction system”为题发表于Nature Communications期刊(DOI:10.1038/s41467-023-39198-7)。

酮式-烯醇式互变异构是有机化学中基础的化学平衡之一。在酮式和烯醇式之间的相互转化过程中,分子可以在构象变化较小的情况下进行显著的π电子重排,也为单分子开关的设计提供了理想的化学基础。然而,酮式-烯醇式互变异构状态存在高转化稳定性与易转化性之间的矛盾。高转化稳定性意味着存在较高的异构能垒,从而使异构状态的转化更加困难;相反,较低的转化能垒有利于易转化性,但也导致互变异构过程更加动态可逆,从而降低了转化状态的稳定性,也因而这一互变异构的调控存在较大挑战。

面对这一挑战,最近,我校化学化工学院洪文晶教授课题组、夏海平教授课题组与以色列希伯来大学的Sason Shaik教授课题组合作,提出了基于双势能面调控的单分子尺度反应调控策略。通过对单分子尺度的电荷注入进行偏压调控,使分子能够在中性状态和阳离子自由基状态之间相互转变,从而实现对两个势能面的选择性切换。酮式和烯醇式分别在中性和阳离子自由基势能面下完全主导异构反应的平衡,确保了异构状态的稳定性。两个势能面均具有单方向的低异构势垒,从而保证了易转化性。基于这一理论,合作团队成功实现了在室温下稳定可逆操作的单分子开关,并发现电场在化学反应过程调控发挥的重要角色。

该研究工作由洪文晶教授、夏海平教授以及以色列希伯来大学Sason Shaik教授共同指导下完成,2015级博士研究生唐淳(已毕业)、法国巴黎文理研究大学Thijs Stuyver助理教授、2020级硕士生路泰歌、刘俊扬副教授为论文共同第一作者,博士后林禄春,硕士生叶艺玲、刘文清,博士生高腾洋、郑珏婷也参与了研究工作。该工作获得了国家自然科学基金(No. 22250003,21722305,21933012,22173075)以及迪拜皇宫_(中国)基础创新科研基金(20720190002)等的资助,以及固体表面物理化学国家重点实验室、嘉庚创新实验室和能源材料化学协同创新中心的支持。

论文链接:

(化学化工学院)

【责任编辑:毛敏倩】